Nel 1981 Palazzo Grimani venne acquistato dallo Stato Italiano che nel 2001 lo ha affidato alla Soprintendenza Speciale per il Polo Museale Veneziano. A seguito dei restauri apportati al palazzo, terminati nel 2008 è stato istituito il Museo di Palazzo Grimani.
Punto focale del museo è la storia ed il patrimonio artistico dell’edificio che un tempo è stata la dimora principale della famiglia Grimani. Nonostante una parte delle opere in passato sono state o vendute (ad esempio gli antichi stucchi interni) o ricollocate (alcune sono visibili presso il Museo Archeologico), è ancora possibile ammirare gli affreschi della sala dei fogliami realizzati dal Mantovano, oltre alle decorazioni pittoriche frutto del lavoro di Francesco Salviati, Federico Zuccari, Giovanni da Udine e altri artisti succedutisi durante la storia. Le opere esposte sono poche e selezionate, quasi tutte di stampo cinquecentesco, in omaggio all’epoca in cui si insediò il patriarca di Aquileia Giovanni Grimani.
Periodicamente vengono ospitate mostre a tema, conferenze, concerti e altre attività culturali.